华伦斯坦被神圣罗马帝国皇帝解除职务并最终被暗杀的原因主要有以下几点：
与瑞典的秘密谈判：华伦斯坦与瑞典进行秘密谈判，希望和解并使外国军队撤军，但被皇帝视为通敌行为。来源
削弱地方势力，建立集权体制：华伦斯坦努力削弱德国的地方势力，试图在德国建立一个集权体制，这引起了皇帝和奥地利传统贵族的不满。来源
皇帝的不信任：华伦斯坦的权力和影响力增长引起了皇帝的猜疑和不信任，导致皇帝决定解除他的职务。来源
政治斗争和权力更迭：华伦斯坦在政治斗争中失势，皇帝为了巩固自己的权力，决定解除华伦斯坦的职务，并最终暗杀他以消除威胁。来源
1634年1月，皇帝决定解除华伦斯坦的一切职务，并收买华伦斯坦的军官去执行密令暗杀他。2月25日，华伦斯坦被暗杀。来源 这一系列事件反映了当时神圣罗马帝国内的政治斗争和权力更迭，华伦斯坦的死标志着三十年战争的一个重要转折点。