教宗额我略一世与盎格鲁人的联系主要通过他发起的额我略使命而建立。根据维基百科的资料，教宗额我略一世主要以发起第一次大规模传教活动——额我略使命而闻名，他使当时主要是异教徒的盎格鲁-撒克逊人改变信仰，成为基督徒[1]。万有真原网站提供了更详细的叙述，额我略一世在罗马市场上看到一群来自德伊勒的盎格鲁人儿童被出售，他对他们深表同情，并了解到盎格鲁人未获信德真光，因此决定偕同几位修士往英国传教[2]。维基百科还提到，传说教宗额我略一世在罗马市场上偶然看到一群来自德伊勒的安格鲁人儿童被出售，这次遭遇促使他发动向盎格鲁-撒克逊人的传教活动[3]。因此，可以得出结论，教宗额我略一世与盎格鲁人的联系是通过他的传教活动和对盎格鲁人的关注而建立的。